Mario Zagallo, Brezilya'nın zengin futbol tarihinde Pele ile beraber en tanınmıl isimlerden biridir. Sambacıların kazandığı 5 Dünya Kupası'nın dördünde rol oynadı. Kazanılan kupaların ikisinde oyuncu, birinde teknik direktör, diğerinde ise yardımcı teknik direktör olarak görev yaptı. 

1950 Dünya Kupası'nda stadyumlarda kurulan standlarda garsonluk yaptığı sıralarda Zagallo sadece 18 yaşındaydı. İşte o sıralarda dünyanın en büyük futbol organizasyonuyla aralarında 50 yıldan fazla sürecek ilişkileri başladı. Oyuncu olarak ilk kez 1958'de Dünya Kupası'na katılan Zagallo, finalde Brezilya'nın İsveç'i 5-2 yendiği maçta bir de gol attı.

Yetenekli ve kıvrak bir hücum oyuncusu olan Zagallo, 1962'de Brezilya adına kupanın ilk golünü attı ve sambacıların şampiyonluk ünvanlarını korudukları final maçında da takımda yer aldı.

Sekiz yıl sonra ise tartışmalı bir şekilde Dünya Kupaları'nın muhtemelen en iyi takımın teknik direktörü olarak göreve geldi. Brezilya, Zagallo'nun hücuma dayalı oyun sistemi ile kupayı bir kez daha kazanmayı başardı. 1990 yılında Birleşik Arap Emirlikleri'ni tarihlerinde ilk kez Dünya Kupası'na taşıyan Zagallo,1994'te ise Carlos Alberto Parreira'nın sağ kolu olarak Brezilya'nın 24 yıllık kupa hasretinin son bulduğu turnuvada görev yaptı.

Zagallo, Fransa 98'de tekrar takımın başına geçerken, final maçından bir önceki geceye kadar turnuva Brezilya için gayet iyi gitti. Zagallo, sakatlıktan yeni dönen Ronaldo'yu bu önemli maçta oynatma kararı aldı. O gün, 3-0 kazanıp Fransa'nın kupayı almasıyla 66 yaşındaki teknik adam işsiz kaldı. 2006 Dünya Kupası'nda çeyrek finalde başı önünde ülkesine dönen Brezilya'da da yardımcı antrenör olarak görev yaptı.